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摘要
镍(Ni)是海洋中重要的生物活性元素，其过去的海洋丰度和同位素特征有可能被记录在沉积物中。迄今为止收集的所有海洋Ni同位素数据表明，海洋溶解池比已知的 输入，即河流溶解负荷更重。从表面上看，这种情况需要海洋溶解池中额外的重同位素Ni的来源。该研究利用辅助数据，对亚马逊盆地的多个支流的不同形态的Ni及其同位素进行了全面研究，目的是了解Ni及其同位素在河流输运中的控制作用，并更好地描述河流向海洋的输入。
Ni在颗粒载荷和溶解载荷之间的分配与河流类型有系统的关系，但在所有河流中，溶解载荷占总载荷的很大一部分。在亚马逊河主流域，溶解载荷是不稳定颗粒载荷(即用氢氟酸提取的镍除外)的0.25~0.7倍。亚马逊河溶解相的镍同位素数据显示出比全球河流的小数据集更大的变化。
不同河流类型之间存在系统的差异，主要的控制因素是在土壤和河流本身中，轻镍到次级颗粒相(可能是铁氧氢氧化物)的可变固存。除了这一一级控制外，季节镍浓度的差异 地解释为来自土壤的胶体镍相的可变影响。颗粒相Ni同位素均匀地比溶解相轻得多，接近上地壳。新的数据证实，河流的溶解负荷是海洋中Ni的重要来源，而且它比海洋溶解池的同位素更轻。
该研究展示了对亚马逊河及其主要支流的几个载相(颗粒态、胶体态和真正溶解态)中Ni及其同位素的详细研究结果，这些载相分布在整个流域的空间和季节之间。此外，还分离了微粒相的离散地球化学池，并对其同位素特征进行了分析，以评估如果微粒相从大陆边缘沉积物中移动，它们将如何影响海洋溶解相。该研究的目标是进一步评估上面的两个问题:(1)为什么在风化过程/河的 权控制同位素可变性和(2)更好地理解什么影响过程和变化对倪的河边的交付及其同位素海洋。
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区域
亚马逊河流域广泛，有众多支流，根据颜色和物理性质通常被划分为三种类型：
●白河：白水河流，具有高流量和高浓度悬浮沉积物的特征，后者导致水呈浅色。它们共同贡献了亚马逊向海洋输送的95%以上的悬浮物质。白水河流被称为风化限制或动力学限制，它是指温度和湿度等动力学参数对化学风化作用施加的限制。源物质的有限风化表现为悬载物中长石、云母等原生矿物的丰度，以及以绿泥石和蒙皂石为主的粘土矿物。河流具有高碱性、接近中性pH、高总阳离子电荷(TZ+meq/L)和低放射性87Sr/86Sr的特征。
●黑河：黑水河流被描述为运输受限或供应受限：风化的速度受到新物质供应的限制。这些强烈风化的水源地区产生的河水，与土壤一样富含有机和腐殖质的物质，主要阳离子减少，富含难处理的硅和铝以及铁和锌等金属，有机金属配合物。黑水具有典型的低pH值、低悬浮泥沙浓度和放射性成因87Sr/86Sr。
●清河：清澈的河流，强风化、运输受限、稳定的克拉通盾层形成了排水良好、营养贫乏、富含高岭石、含伊利石和蒙脱石的红壤性土壤。因此，这些河流的特征是悬浮固体浓度低，pH值接近中性，主要阳离子的浓度略高，但Fe、Al、Ti的浓度较黑河低。然而，黑河不同的是，缺乏水泛滥和腐殖质土壤层意味着清河没有高浓度的有机和腐殖质化合物。这些河流一般被描述为中间体，但根据季节波动或当地条件，其化学性质已间歇地表现出接近黑水或白水的特征。
Fig年6月和11月亚马逊流域的采样点(星号)(除MPN和MPS站外，所有站点仅在11月采样)。在年8月和年1月，只在一个站点óbidos进行了额外的采样。
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图文分析
Fig2亚马逊河及其支流0.45μm的镍含量。在这张图和随后的水分析图中，颜色表示支流，而填充和空白分别表示6月和11月的样品。(a)季节性表现为，高水季(6月)δ18O负的多，[Ni]高，低水季(11月)δ18O负的少，[Ni]低。Ni浓度下降的顺序在这两个季节是相同的。(b)总阳离子电荷(TZ+)/溶解有机碳(DOC)与Ni浓度的关系。TZ+=[Na+]+[K+]+2[Mg2+]+2[Ca2+]。
Fig3小于0.45μm的镍同位素数据，以及之前发表的所有河流的Ni同位素数据，根据Ni浓度的倒数绘制了图。符号形状表示研究，颜色(包括黑色)表示亚马逊盆地的河流。所有带星号的数据都来自卡梅隆和万斯，非亚马逊河是灰色的。在本图和随后的所有图中，棕色框代表平均上大陆地壳的估值（+0.12?±?0.11‰，1SD，n?=?14），这源于Cameron等人对河流沉积物和 土的分析，结合此处给出的亚马孙河沉积物的大量消化物、绿框平均世界河流（基于16条不同河流的分析，约为+0.80‰），以及蓝框平均深海（+1.32±?0.06‰，1SD，n?=?97，所有分析均来自?m）。灰色箭头表示控制镍变化的两个过程，沿对角线箭头方向的次生矿物形成及其相关的同位素分异作用，以及沿水平箭头方向的胶体控制浓度。河流间的混合由黑色虚线表示。
溶解馏分同位素数据的一个显著特征是，在亚马逊盆地的不同河流中，跨季节测量的同位素组成范围对于全球主要河流的单个样本来说，大于Cameron和Vance()的小型数据库。在这两个季节，主要的干流样品一般与白水河流没有什么区别。黑色和清澈的河水中镍的浓度 ，镍的同位素也最轻。从汇合处采集的样本一般位于白河和黑河之间，虽然更靠近白水。虽然在低水期，黑河和清水河的镍含量都相对较低，但黑河的镍含量明显较轻，为0.8‰。
Fig4．δ60Ni的胶体(左)和真正溶解的(右)馏分。上图是根据[Ni]绘制的镍同位素特征图，显示了两种过滤方法的结果。这两种方法在6月使用，而在11月只使用一种方法。通过各种方法获得的镍浓度，无论是胶体馏分还是真正溶解馏分，通常不在分析不确定度范围内。两个板块左边的方框显示了上大陆地壳(棕色)、世界平均河流(绿色)和深海(蓝色)。底部:在不同的过滤方法中，对于给定的组分，无论是胶体组分还是真正溶解的组分，镍同位素特征在分析上是相同的。对于这两个馏分，同位素特征不随季节而变化，而且黑馏分明显比其他所有支流要轻。
Fig5悬浮沉积物渗滤液中δ60Ni与[Ni]的比值。将每个浸出液中镍的提取量按处理过的初始底泥的重量归一化，绘制出浓度图。点的颜色表示浸出步骤，而粒度表示在不同浸出步骤中发现的镍的大致相对比例。左边的方框和箭头表示上地壳(棕色方框)、世界平均河流和深海(箭头)。
Fig6亚马逊河镍同位素的重要化学和物理特征。灰色箭头表示对溶解相的浓度和同位素值的控制，通过次生矿物的沉淀和一年四季胶体分数的变化。
Fig7O′bidos站溶解期δ60Ni的季节变化。四种符号类型分别表示高水位(6月)、下降水位(8月)、低水位(11月)和上升水位(1月)四个采样时间。灰色箭头表示胶体和次生矿物形成对溶解相Ni同位素特征和丰度的耦合控制。
Fig8测量亚马逊河中溶解和颗粒相的d60Ni范围。黑色虚线代表平均上半部分大陆地壳。空方格表示两个季节白水河流的平均值，填方格表示两个季节黑水河流的平均值。
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结论
研究记录了分离、表征和测量溶解载荷及其组分的离散同位素值的方法，以及颗粒载荷及其组分的方法。这些数据强调了单一河流流域不同区域的变化性，以及这些不同区域之间的物理化学相互作用如何可能影响其中任何一个区域的同位素特征。Ni在颗粒物和溶解负荷之间的分配与河流类型有系统的关系，几乎所有的Ni都存在于黑河(如Negro)和清河(如Tapajos)的溶解负荷中。然而，即使在白水河流中，溶解的负荷也占总量的很大一部分。在亚马逊河流域，溶解载荷是不稳定颗粒载荷的0.25-0.7倍。在亚马逊河溶解阶段的镍同位素显示出比之前发布的全球河流的小数据集更多的变化。
河流类型之间存在系统的变化，黑水河流如Negro靠近大陆地壳的δ60Ni，而白水河流和亚马逊主干的δ60Ni可以达到深海。这种变异性的主要控制因素是在土壤和河流本身中，轻镍到次级颗粒相(可能是铁氧氢氧化物)的可变固存。这一过程在白水河流中尤为明显，特别是在旱季，溶解相因此非常重。相比之下，像黑河这样的低酸碱度河流并没有表现出明显的这一特征。除了这一级控制外，Ni浓度的季节变化 地解释为土壤中Ni胶态相的变化影响。颗粒相Ni同位素均匀地比溶解相轻得多，接近上地壳。在大多数河流中，镍的颗粒负荷被次平均地划分为一个分数，研究识别为Fe-Mn氧化物和一个残留的 盐分数。新的数据证实，河流的溶解负荷是海洋中Ni的重要来源，而且它比海洋溶解池的同位素更轻。如果要通过大陆边缘沉积物中悬浮颗粒负荷的调动来解决海洋元素质量不平衡问题，就需要调动几乎整个水池，包括惰性 盐部分。但是，这种解决元素质量平衡的方法将导致大量的轻Ni输入海洋，这将使同位素质量平衡明显恶化。研究认为，海洋物质平衡问题的解决方案在别处。
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