陕西师范大学曹睿教授和王红艳副教授团队在ChemSusChem期刊发文设计了一种无机/有机杂化的自组装光催化剂：Ni吡啶聚合物(NiP)利用噻吩基团固定在CdS量子点表面，形成CdS-Ni催化剂，扩大了光催化CO2还原制备合成气的范围，显著提高了催化效率。结合实验结果证实了组装体系中各组分具有的协同作用有利于促进光生电子和空穴的分离，提高材料的光催化活性。
合成气是指CO和H2的混合物，是费托合成中至关重要的基础原料，可以生产工业上重要的化学品，例如甲醇、高级醇和二甲醚等。工业生产合成气主要通过化石燃料的气化来完成，反应操作条件苛刻且气化过程中会排放大量的二氧化碳引发温室效应。利用太阳光能，即人工光合作用，以低成本低能耗的方法将二氧化碳转化为不同比例的合成气，不仅满足了工业生产化学品的需求，还可以有效缓解能源短缺。目前研究报道的多组分光催化剂因光生载流子易复合，难以兼具高效催化二氧化碳还原和产氢的能力，导致生成的合成气比例范围小，产率低，限制其在光催化二氧化碳还原制备合成气领域中的应用。因此，设计一种性能优越的光催化剂，通过组分之间的协同调控合成气的比例，同时具备高效的光催化活性是目前的研究热点。
在CdS量子点表面通过噻吩基团锚定NiP聚合物制备自组装CdS-Ni催化剂时，该团队发现CdS-Ni组装催化剂中各组分之间具有显著的协同作用：CdS量子点能够选择性光催化CO2还原产生CO，NiP表现出高效的产氢活性。通过调控CdS核和NiP的比例，H2/CO的范围可以扩大为4:1~1:3，合成气产率最高可以达到μmolg(cat)-1h-1，该催化剂的性能明显优于以往报道的半导体基光催化剂。此外，研究发现在自组装光催化剂中，CdS核和NiP之间具有强的电子偶联相互作用，且无机/有机杂化的自组装界面可有效促进电子和空穴的分离，进而显著提高光催化的效率。该方法为CO2光还原制备合成气中分子层面光催化剂的设计提供了一种思路。
论文信息
AHybridAssemblywithNickelPoly-PyridinePolymeronCdSQuantumDotsforPhoto-ReducingCO2intoSyngaswithControlledH2/CORatios
Dr.Hong-YanWang,Wei-HuaXie,Dong-DongWei,RongHu,NaWang,KaiChang,Shuang-LeiLei,Dr.BinWang,Prof.RuiCao
ChemSusChem
DOI:10./cssc.
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