东京工业大学最新Nature新型镍基

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氨(NH3)是化肥工业的关键,也是最常见的化学品之一。由于大气氮的键能大(每摩尔千焦),在HaberBosch工艺发展之前,直接利用大气氮一直是一项具有挑战性的工作。随后,人们探索了许多策略来降低N≡N键的激活障碍,使这一过程更有效。其中包括使用碱土和碱土金属氧化物作为促进剂,通过过渡金属将促进剂的电子转移到N2的反键键上,从而提高传统铁和钌基催化剂的性能。电支撑的低功函数和高电子密度增强了电子向过渡金属的转移,进一步降低了激活势垒。这一策略促进了氮气离解合成氨,并使催化操作在温和的条件下进行;然而,它需要使用昂贵的钌。另外,也有研究表明,含有表面氮空位的氮化物可以激活N2。

近日,东京工业大学HideoHosono教授报道了负载镍的氮化镧(LaN),由于双位点机制,避免了常见的比例关系,可以实现稳定和高效的合成氨。动力学和同位素标记实验以及密度泛函理论计算证实,在低形成能的LaN上产生氮空位,并有效地结合和激活N2。此外,负载在氮化物上的镍金属会使H2解离。使用不同的位点激活两种反应物,以及它们之间的协同作用,使得负载镍的LaN催化剂的活性远远超过传统的钴基和镍基催化剂,可与钌基催化剂相媲美。结果说明了在反应循环中使用空位的潜力,并介绍了氨合成催化剂的设计概念,使用自然丰富的元素。相关论文以题为“Vacancy-enabledN2activationforammoniasynthesisonanNi-loadedcatalyst”近日发表在Nature上。

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