文献题目
ANewStrategyforAcceleratingDynamicProtonTransferofElectrochemicalCO2ReductionatHighCurrentDensities
表征
在受控吸附Ni2+离子后，UiO（bpydc）中联吡啶配体的N原子可以很容易地捕获吸附的Ni2+离子，从而导致颜色从白色变为绿色。在Ni2+吸附后，制备的UiO（bpydc）-Ni2+前体的晶体结构和形态均未发生显著变化。ZrO2
Ni-NC催化剂仍保留八面体结构。表征
选区电子衍射（SAED）图案显示了对应于ZrO2（）和（）平面的两个典型环，证明了纳米结构ZrO2的存在。HAADF-STEM图像显示ZrO2NPs的粒径为≈5.0纳米。对于N1s的高分辨率XPS光谱，位于.1、.3、.4、.4和.2eV的五个特征峰被确定为吡啶氮，Ni-N、吡咯氮、石墨氮和氧化氮。结果表明，镍物种以Ni-N的形式存在于单原子镍中，而不是聚合的NiNPs。X射线吸收近边缘结构（XANES）光谱显示，该结构的前边缘特征ZrO2
Ni-NC与酞菁镍（NiPc）极为接近。性能测试
ZrO2
Ni-NC催化剂的最大F.ECO.高达98.6%±1.3，外加电位为?1.0V，超过Ni-NC催化剂（COF.E.在室温下为91.2%±1.1?1.0V），表示纳米结构的ZrO2在提高CO2RR的整体性能方面起到了促进作用。CO分电流密度（JCO）ZrO2Ni-NC达到15.6ma-cm?2在?1.0V，证明Ni-N4部分主要用于高CO2RR活性。性能测试
流动池中，电流密度ZrO2
Ni-NC达到mAcm的高电流密度?2在?1.58v，CO-FE含量为96.8%，而Ni-NC的CO含量仅为84.1%F.E.，实现相同电流密度所需的外加电势ZrO2Ni-NC比Ni-NC小得多，显示出异常的CO2RR活性。机理解释
通过ECSA标准化的CO分电流密度（JCO-ECSA）ZrO2
Ni-NC与NiNC几乎相同，表明ZrO2Ni-NC来源于内在活性，而不是活性位点数量的增加。这些结果证明了ZrO2纳米颗粒的引入将质子供体从H2O变为HCO3?从而通过加速质子化过程加速反应动力学。这些结果表明，在CO2RR过程中，CO2的快速吸附和第一电子吸附不是CO2RR性能的决定因素，但是，*CO2的质子化形成*COOH中间体的中间体是速率决定步骤（RDS）。结论
结果表明，引入的纳米结构ZrO2不仅加快了第一电子转移速率，而且还改变了RDS从传统的CO2吸附到*CO2质子化中间体形成*COOH中间体，大大提高了CO2RR性能。
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